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物理学院涂育松教授研究团队在《CPL Express Letters》发表研究论文
发布日期:2020-06-12

近日,扬州大学涂育松课题组和上海大学石国升课题组合作,发表了题为《水介导的氧在氧化石墨烯上的自发动态迁移,具有对生物分子吸附的结构适应性》的研究论文,该文章针对氧化石墨烯结构提出了全新认识。

氧化石墨烯作为倍受关注的二维材料,仅有一个碳原子厚度,其片层表面上主要分布环氧和羟基官能团而片层边缘分布着羧基官能团。氧化石墨烯在分子监测传感器、生物医学和药物传递、海水淡化及环境水处理、新材料新能源等等诸多领域具有非凡应用前景,然而,氧化石墨烯分子结构特征及属性的基础理解却一直是未解的难题。

许多不同模型尝试描述氧化石墨烯的分子结构,Lerf-Klinowski模型是目前最广泛使用的,认为氧化官能团随机分布在氧化石墨烯片层表面。扬州大学涂育松课题组与上海大学石国升课题组,于2014年合作运用DFT量子计算分析Hummers制备法生产氧化石墨烯中的反应过程,获得高锰酸根氧化石墨烯的反应动力学过程,并由此提出基于DFT计算的全新石墨烯结构模型(Shi-Tu模型),展示首个基于DFT计算的氧化官能团分布结构。

扬州大学涂育松课题组和上海大学石国升课题组再次合作,针对氧化石墨烯结构提出全新认识。实验研究发现,常温下水分子诱导氧化石墨烯界面氧化官能团自发的动态迁移,并展现对生物分子吸附响应的结构自适应性;理论证实了氧化官能团迁移的反应路径,表明水分子吸附致使其动态迁移中C-O键断裂/形成的反应能垒低于或相当于液态水中氢键能量。通常,氧化石墨烯的精细结构TEM或NMR直接观察要求干燥甚或真空条件,之前研究中氧化石墨烯的动态特性从未被发现。事实上,氧化石墨烯上的氧动态迁移也是首先在理论计算中被预测,然后再被原位红外光谱实验证实;氧化石墨烯通常会以多个片层堆叠出现,理论计算发现片层之间氧迁移需要跨越很高能垒,同时水分子吸附导致层间距增加而层间迁移能垒会进一步增加,这表明实验上所观察到的氧化官能团动态迁移主要为沿着单片氧化石墨烯表面的动态迁移行为。

在实际环境(如生物环境)中,氧化石墨烯通常会不可避免地接触到气态或液态的水,此项研究不仅增加了对氧化石墨烯的关键的基础理解和认识解,挑战了广为接受的“静态图片”(即氧化石墨烯在其界面动力学过程中纯粹表现为一个被动角色),同时氧化石墨烯界面氧的动态移动性的观察,对于大量的具有类似特征的其他系统是非常重要的。进一步,在应用层面上,实现动态共价键分子界面需要设计各种不同可逆化学反应,但通常这些反应要求一定催化或温度或pH等条件。氧化石墨烯界面是首次报道的在常温下可实现的大面积的自发动态共价分子界面,其自发动态共价特性以及分子吸附响应的自适应性相互作用,开辟了一条设计自适应动态响应系统的新途径。

 




 




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